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界面效应用于TMD超导体系研究获进展

近日,中国科学院上海硅酸盐研究所、上海微系统与信息技术研究所、北京大学等共同合作研究,通过化学剥离成单层TaS2纳米片,以及纳米片抽滤自组装而重新堆叠成TaS2薄膜。重新组装的TaS2薄膜打破了原母体的晶体结构,形成了丰富的均质界面,并获得了比母体材料更高的超导转变温度和更大的上临界场。相关研究成果以Enhanced superconductivity in restacked TaS2 nanosheets 为题发表于国际期刊《美国化学会志》(Journal of American Chemical Society,DOI: 10.1021/jacs.7b00216)。论文第一作者为上海硅酸盐所在读研究生潘杰,通讯作者为研究员黄富强。

1911年超导被发现以来,超导的研究成为凝聚态物理皇冠上一颗最璀璨的明珠。目前超导材料已经用在人们生活的各个方面,包括超导电线,医院使用的超导核磁共振成像仪以及磁悬浮列车等。然而,尽管超导材料有很多的优势,但由于目前超导材料的最高超导温度在零下100多摄氏度,成本仍然很高,难以大面积地推广。因此,追求更高温甚至室温超导是物理学家们的梦想,也具有极高的实际价值。

目前,由于缺乏理论的支持,高温超导的探索步履维艰。传统的BCS理论难以解释40 K以上超导的机理,因此需要提出更完备、更深刻的理论来解释高温超导现象,并为高温超导的探索提供指路明灯。界面超导的发现是近几年超导领域的一个新亮点。2007年,在LaAlO3/SrTiO3界面发现超导电性后 (Science. 2007, 317, 1196),引起了研究者的关注。随后,在绝缘体La2CuO4/金属相La2-xSrxCuO4界面也发现了高温超导增强特性(Nature, 2008, 455, 782)。最近,中国科学家们发现,SrTiO3单晶/单层FeSe体系的超导转变温度Tc65 KNature Materials, 2013, 12, 605),远高于FeSe块体相的Tc8 K),同样界面效应在其中起到决定性的作用。界面超导的研究为物理学家们探索高温超导提供了崭新的思路,具有重大的理论研究价值。过渡金属二硫族化合物MQ2M=Ti, Nb, Ta, Mo, W等)的晶体结构由二维[MQ2层组成,层间存在弱作用力,是一种准二维的电子系统,在低温下具有丰富的物理特性。由于其特殊的结构特点,可以通过各种物理或者化学的手段对它们进行剥离,获得单层的MQ2层。其中,2H-TaS2是一种典型的电荷密度波(CDW)与超导共存的TMD材料,通过插层或高压的方式可以抑制CDW转变,增强2H-TaS2的超导特性。然而,界面调控2H-TaS2电子结构却未见报道。

为了在TaS2中构筑丰富的界面,研究团队通过采用碱金属离子插层剥离的方法获得单层的TaS2纳米片,并通过抽滤的方式对其进行组装,得到重堆叠的TaS2薄膜。薄膜内部层与层之间发生无规则的扭曲,破坏了原先的晶体结构,形成了均质的界面。经过进一步的研究发现,重堆叠TaS2薄膜的电子比热系数γ两倍于块体的2H-TaS2。基于固体比热的德拜模型理论,更大的电子比热系数γ说明重堆叠TaS2薄膜的费米面附近具有更多的电子态密度。为了更好地解释重堆叠TaS2薄膜超导增强的机理,研究团队采用密度泛函理论(DFT)对两种材料的电子结构进行模拟分析。计算结果发现重堆叠后的TaS2薄膜,因层与层之间存在扭曲,界面处电子的离域化程度增强,由此导致费米面附近的电子态密度增加,超导特性增强。该项研究成果丰富了界面超导的研究内容,为完善超导理论,探索更高温的超导体系提供了很好的研究思路。

该项目得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中科院战略性先导研究计划B等项目的支持。

界面效应用于TMD超导体系研究获进展

  图1. a, 重堆叠TaS2薄膜的结构示意图;b, 重堆叠TaS2薄膜的XRD图谱;c, 重堆叠TaS2薄膜的HAADF-STEM图像;d,重堆叠TaS2薄膜的选区电子衍射。

界面效应用于TMD超导体系研究获进展

  图2. a, 重堆叠TaS2薄膜的磁矩随温度的依赖关系,插图:重堆叠TaS2薄膜的磁矩随磁场的变化关系;b, 2H-TaS2粉末以及重堆叠TaS2薄膜的电阻随着温度的变化关系;c, 不同磁场下重堆叠TaS2薄膜的电阻随温度的变化关系;d, 重堆叠TaS2薄膜的比热性能测试。

 

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